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水／有机体系中漆酶酶促催化2,6-二甲氧基苯酚及产物表征 水／有机体系中漆酶酶促催化2,6-二甲氧基苯酚及产物表征
Science in China. Series B, Chemistry Pub Date : 2008-06-20 DOI: 10.1360/ZB2008-38-6-523
万云洋, 杜予民, 宫腰哲雄
{"title":"水／有机体系中漆酶酶促催化2,6-二甲氧基苯酚及产物表征","authors":"万云洋, 杜予民, 宫腰哲雄","doi":"10.1360/ZB2008-38-6-523","DOIUrl":"https://doi.org/10.1360/ZB2008-38-6-523","url":null,"abstract":"作为酶促催化底物之一的2,6-二甲氧基苯酚(DMP)经常用于测定漆酶活性. 然而到目前为止, 其酶促产物结构却仍不清楚. 由此, 研究了漆树漆酶对其催化氧化反应. 在水/有机溶剂体系中, 催化得到一种产物3,3′,5,5′-四甲氧基-1,1′-联苯-4-4′-二酚(TMBP), 对其用红外、核磁和色谱-质谱等系统测定, 并简要探讨了酶促反应机理.","PeriodicalId":49128,"journal":{"name":"Science in China. Series B, Chemistry","volume":"6 1","pages":"523-529"},"PeriodicalIF":0.0,"publicationDate":"2008-06-20","publicationTypes":"Journal Article","fieldsOfStudy":null,"isOpenAccess":false,"openAccessPdf":"","citationCount":null,"resultStr":null,"platform":"Semanticscholar","paperid":"90292340","PeriodicalName":null,"FirstCategoryId":null,"ListUrlMain":null,"RegionNum":0,"RegionCategory":"","ArticlePicture":[],"TitleCN":null,"AbstractTextCN":null,"PMCID":"","EPubDate":null,"PubModel":null,"JCR":null,"JCRName":null,"Score":null,"Total":0}
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面向毒害有机物生态风险评价的(Q)SAR技术: 进展与展望 面向毒害有机物生态风险评价的(Q)SAR技术: 进展与展望
Science in China. Series B, Chemistry Pub Date : 2008-06-20 DOI: 10.1360/ZB2008-38-6-461
陈景文, 李雪花, 于海瀛, 王亚南, 乔显亮
{"title":"面向毒害有机物生态风险评价的(Q)SAR技术: 进展与展望","authors":"陈景文, 李雪花, 于海瀛, 王亚南, 乔显亮","doi":"10.1360/ZB2008-38-6-461","DOIUrl":"https://doi.org/10.1360/ZB2008-38-6-461","url":null,"abstract":"有机物结构-活性关系(SAR)和定量结构-活性关系(QSAR)技术(合并简写为(Q)SAR技术), 在毒害有机物生态风险评价中, 可以发挥弥补基础数据的缺失、降低昂贵的测试费用、减少动物实验、评估数据的不确定性等方面的作用. 经过几十年的发展, (Q)SAR技术的发展, 呈现出目标导向性和应用性、多学科集成性、智能性三个特点, 并在发达国家, 得到了深入的研究和广泛的应用. 许多国家已经将该技术用于有机化学品的生态风险评价与管理工作中. 本文总结了(Q)SAR的基本原理与方法, 以及面向生态风险评价的(Q)SAR技术的最新进展, 包括模型预测的环境指标的确定, 实验数据的选择方法, 建立简单透明、可移植性好并可进行机理解释的(Q)SAR模型的数学方法; 重点总结了模型应用域的定义与界定、离群点的诊断, 并从模型的拟合优度评价、稳定性分析和预测能力评估三方面介绍了模型性能评价方法. 本文对于促进面向毒害有机物生态风险性评价的(Q)SAR技术的研究和发展, 具有一定的指导意义.","PeriodicalId":49128,"journal":{"name":"Science in China. Series B, Chemistry","volume":"25 1","pages":"461-474"},"PeriodicalIF":0.0,"publicationDate":"2008-06-20","publicationTypes":"Journal Article","fieldsOfStudy":null,"isOpenAccess":false,"openAccessPdf":"","citationCount":null,"resultStr":null,"platform":"Semanticscholar","paperid":"76305193","PeriodicalName":null,"FirstCategoryId":null,"ListUrlMain":null,"RegionNum":0,"RegionCategory":"","ArticlePicture":[],"TitleCN":null,"AbstractTextCN":null,"PMCID":"","EPubDate":null,"PubModel":null,"JCR":null,"JCRName":null,"Score":null,"Total":0}
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基于新型HRP底物白藜芦醇和Ag/SiO 2 纳米粒子的酶联荧光免疫传感体系 基于新型HRP底物白藜芦醇和Ag/SiO 2 纳米粒子的酶联荧光免疫传感体系
Science in China. Series B, Chemistry Pub Date : 2008-06-20 DOI: 10.1360/ZB2008-38-6-511
曹忠 谭淑珍 谭亚非 何小川 龚福春
{"title":"基于新型HRP底物白藜芦醇和Ag/SiO 2 纳米粒子的酶联荧光免疫传感体系","authors":"曹忠 谭淑珍 谭亚非 何小川 龚福春","doi":"10.1360/ZB2008-38-6-511","DOIUrl":"https://doi.org/10.1360/ZB2008-38-6-511","url":null,"abstract":"以一种纯天然产物——白藜芦醇(resveratrol, RST)作为辣根过氧化物酶(HRP)荧光底物运用于酶联荧光免疫传感体系. RST对HRP, H 2 O 2 的荧光响应性能优于传统HRP荧光底物, 诸如对羟苯丙酸、Amplex Red和佳味醇. RST本身只有极弱的荧光, 在HRP催化下可被H 2 O 2 氧化成二聚体产物, 该二聚体在315 nm的激发光下能发射波长为462 nm的强荧光, 并且反应体系的荧光强度增加值与HRP量在一定浓度范围内成线性相关. 根据此关系和竞争型免疫定量原理, 以日本血吸虫抗体(SjAb)为模型分析对象, 建立了基于新HRP荧光底物的酶联荧光传感分析新方法. 运用制备的传感装置测定SjAb的线性范围为1.5×10 -6 ~7.3×10 -4 g/L, 检出限为1.5×10 -6 g/L, 测定浓度为5×10 -6 g/L SjAb的相对标准偏差为4.7%( n = 10). RST的二聚体产物水溶性很低, 通过该装置可将酶反应产物沉积在具Ag/SiO 2 纳米粒子的传感界面上, 利用纳米Ag/SiO 2 对产物吸附富集作用, 不仅解决了传统方法不便于测定低水溶性的产物的问题, 而且提高了分析灵敏性.","PeriodicalId":49128,"journal":{"name":"Science in China. Series B, Chemistry","volume":"25 1","pages":"511-517"},"PeriodicalIF":0.0,"publicationDate":"2008-06-20","publicationTypes":"Journal Article","fieldsOfStudy":null,"isOpenAccess":false,"openAccessPdf":"","citationCount":null,"resultStr":null,"platform":"Semanticscholar","paperid":"84393594","PeriodicalName":null,"FirstCategoryId":null,"ListUrlMain":null,"RegionNum":0,"RegionCategory":"","ArticlePicture":[],"TitleCN":null,"AbstractTextCN":null,"PMCID":"","EPubDate":null,"PubModel":null,"JCR":null,"JCRName":null,"Score":null,"Total":0}
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N , N -二甲基- N ′-(2′, 3′-二脱氧-3′-硫代胞苷)甲脒水解机理的理论研究 N , N -二甲基- N ′-(2′, 3′-二脱氧-3′-硫代胞苷)甲脒水解机理的理论研究
Science in China. Series B, Chemistry Pub Date : 2008-05-20 DOI: 10.1360/ZB2008-38-5-404
张嫦, 薛英
{"title":"N , N -二甲基- N ′-(2′, 3′-二脱氧-3′-硫代胞苷)甲脒水解机理的理论研究","authors":"张嫦, 薛英","doi":"10.1360/ZB2008-38-5-404","DOIUrl":"https://doi.org/10.1360/ZB2008-38-5-404","url":null,"abstract":"采用密度泛函理论B3LYP/6-31+G(d, p)方法研究了 N , N -二甲基- N ′-(2′,3′-二脱氧-3′硫代胞苷)甲脒(甲脒-3TC)分子在气相和水溶液中的水解反应机理. 考虑了两条可能的反应途径: 水分子首先进攻C=N双键的途径(Path A)和先进攻C—N单键的过程(Path B). 计算结果表明气相中两条途径的第一步均是速率控制步骤, Path A比Path B更有利. 采用自洽反应场极化连续模型(CPCM模型)在B3LYP/6-31+G(d, p)水平上研究了反应体系在水溶液中的溶剂化效应. 溶液中第一条途径Path A仍是最优途径.","PeriodicalId":49128,"journal":{"name":"Science in China. Series B, Chemistry","volume":"2 1","pages":"404-410"},"PeriodicalIF":0.0,"publicationDate":"2008-05-20","publicationTypes":"Journal Article","fieldsOfStudy":null,"isOpenAccess":false,"openAccessPdf":"","citationCount":null,"resultStr":null,"platform":"Semanticscholar","paperid":"81844889","PeriodicalName":null,"FirstCategoryId":null,"ListUrlMain":null,"RegionNum":0,"RegionCategory":"","ArticlePicture":[],"TitleCN":null,"AbstractTextCN":null,"PMCID":"","EPubDate":null,"PubModel":null,"JCR":null,"JCRName":null,"Score":null,"Total":0}
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活性钌、锇-配体多重键配合物研究进展 活性钌、锇-配体多重键配合物研究进展
Science in China. Series B, Chemistry Pub Date : 2008-05-20 DOI: 10.1360/ZB2008-38-5-365
支志明, 黄杰生
{"title":"活性钌、锇-配体多重键配合物研究进展","authors":"支志明, 黄杰生","doi":"10.1360/ZB2008-38-5-365","DOIUrl":"https://doi.org/10.1360/ZB2008-38-5-365","url":null,"abstract":"金属-配体多重键配合物的反应性研究有助人们深入理解许多重要的金属催化过程, 如生物体系中的氧化和固氮及有机合成中的金属催化原子或基团转移反应. 含Os≡N多重键的锇(VI)氮合物在还原剂存在下发生氮偶合反应生成双核氮分子桥连配合物, 为与固氮机理有关的金属氮合物氮偶合反应提供实验证据. 一系列具有可调结构和氧化性含M=O, M=NR, M=CR1R2 (M=Ru, Os)多重键的活性钌/锇氧合物, 钌亚胺基配合物, 钌/锇卡宾配合物(包括手性配合物)已被成功分离, 其结构已通过光谱手段和X射线单晶衍射确定. 这些活性金属-配体多重键配合物分别能与有机化合物发生氧原子、亚胺基、卡宾转移反应, 包括烯烃环氧化、环氮化、环丙烷化、 cis -双羟基化, C—H键羟基化、酰胺化、卡宾插入等, 从而允许直接研究相应催化过程中金属-配体多重键中间体的原子或基团转移反应, 为金属催化原子或基团转移反应(包括不对称催化反应)提供重要机理信息. 已发展出一系列涉及钌-配体多重键活性物种的高选择性钌催化反应, 包括2,6-Cl2pyNO与烯烃的环氧化和Wacker型氧化成醛, H2O2水溶液氧化烯、炔烃和醇为羧酸或 cis -二醇, PhI=NR与饱和C—H键的酰胺化, 重氮化合物的卡宾偶合, 分子内卡宾插入C—H键, 重氮化合物、亚胺、烯/炔烃的三组分偶合, 及以“PhI(OAc)2 + RNH2”为氮源的金属催化C—N键形成反应等.","PeriodicalId":49128,"journal":{"name":"Science in China. Series B, Chemistry","volume":"26 1","pages":"365-395"},"PeriodicalIF":0.0,"publicationDate":"2008-05-20","publicationTypes":"Journal Article","fieldsOfStudy":null,"isOpenAccess":false,"openAccessPdf":"","citationCount":null,"resultStr":null,"platform":"Semanticscholar","paperid":"77381662","PeriodicalName":null,"FirstCategoryId":null,"ListUrlMain":null,"RegionNum":0,"RegionCategory":"","ArticlePicture":[],"TitleCN":null,"AbstractTextCN":null,"PMCID":"","EPubDate":null,"PubModel":null,"JCR":null,"JCRName":null,"Score":null,"Total":0}
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A型流感病毒M2通道蛋白开闭机制: His37和Trp41间的氢键及阳离子-π作用的计算研究 A型流感病毒M2通道蛋白开闭机制: His37和Trp41间的氢键及阳离子-π作用的计算研究
Science in China. Series B, Chemistry Pub Date : 2008-04-20 DOI: 10.1360/ZB2008-38-4-340
程家高, 朱维良, 王岩丽, 闫秀花, 李忠, 唐赟, 蒋华良
{"title":"A型流感病毒M2通道蛋白开闭机制: His37和Trp41间的氢键及阳离子-π作用的计算研究","authors":"程家高, 朱维良, 王岩丽, 闫秀花, 李忠, 唐赟, 蒋华良","doi":"10.1360/ZB2008-38-4-340","DOIUrl":"https://doi.org/10.1360/ZB2008-38-4-340","url":null,"abstract":"A型流感病毒的M2蛋白为一四聚的离子通道. 实验结果显示, 通道的通透性可能与His37间的氢键网络, 以及His37-Trp41间的阳离子-p作用网络有关. 以4-甲基咪唑间的氢键网络模拟通道His37间的氢键作用, 以质子化4-甲基咪唑和吲哚芳环体系来模拟His37和Trp41间的阳离子-p作用, 用量子化学MP2/6-311G**方法开展计算研究. 结果显示, 氢键网络中咪唑环间的每个N—H…N氢键作用强度可达-6.2 kcal·mol -1 ; 阳离子-Π作用网络中的每对阳离子-π作用最高可达-18.8 kcal·mol -1 (T-型作用构象)或-12.3 kcal·mol -1 (平行堆积型). 因此, 我们计算得到的作用能表明, 通过pH调控氢键作用和阳离子-π作用网络进而调控M2通道的通透性是可能的.","PeriodicalId":49128,"journal":{"name":"Science in China. Series B, Chemistry","volume":"263 1","pages":"340-346"},"PeriodicalIF":0.0,"publicationDate":"2008-04-20","publicationTypes":"Journal Article","fieldsOfStudy":null,"isOpenAccess":false,"openAccessPdf":"","citationCount":null,"resultStr":null,"platform":"Semanticscholar","paperid":"85350534","PeriodicalName":null,"FirstCategoryId":null,"ListUrlMain":null,"RegionNum":0,"RegionCategory":"","ArticlePicture":[],"TitleCN":null,"AbstractTextCN":null,"PMCID":"","EPubDate":null,"PubModel":null,"JCR":null,"JCRName":null,"Score":null,"Total":0}
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一类新型高荧光性类水滑石(Al-HTLc)的合成与性能 一类新型高荧光性类水滑石(Al-HTLc)的合成与性能
Science in China. Series B, Chemistry Pub Date : 2008-03-20 DOI: 10.1360/ZB2008-38-3-218
章文贡, 陈鸿
{"title":"一类新型高荧光性类水滑石(Al-HTLc)的合成与性能","authors":"章文贡, 陈鸿","doi":"10.1360/ZB2008-38-3-218","DOIUrl":"https://doi.org/10.1360/ZB2008-38-3-218","url":null,"abstract":"采用共沉淀法, 合成、组装得到一类将铝离子(Al3+)量减少到一定值的镁铝型类水滑石, 并使分散于其镁铝水滑石板层上的铝离子与板层间溶于亲油性阴离子中的计量8-羟基喹啉(8-HQ)配位, 获得一类新型高荧光性类水滑石(Al-HTLc). 采用荧光光谱、红外光谱、紫外光谱、XRD、XPS和热分析等对其进行了表征. 研究结果表明, 该Al-HTLc在紫外光下可发出荧光强度高达4.9×10 5 (a.u.)的强烈蓝绿色荧光(487 nm), 荧光寿命为21.24 ns, 光量子产率为67%, 高于纯8-羟基喹啉铝(Alq 3 ), 且具有更高热稳定性, 有望作为一类高性能的新型荧光材料而获得应用.","PeriodicalId":49128,"journal":{"name":"Science in China. Series B, Chemistry","volume":"74 4","pages":"218-225"},"PeriodicalIF":0.0,"publicationDate":"2008-03-20","publicationTypes":"Journal Article","fieldsOfStudy":null,"isOpenAccess":false,"openAccessPdf":"","citationCount":null,"resultStr":null,"platform":"Semanticscholar","paperid":"72478555","PeriodicalName":null,"FirstCategoryId":null,"ListUrlMain":null,"RegionNum":0,"RegionCategory":"","ArticlePicture":[],"TitleCN":null,"AbstractTextCN":null,"PMCID":"","EPubDate":null,"PubModel":null,"JCR":null,"JCRName":null,"Score":null,"Total":0}
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TiO 2 和ZrO 2 担载的钒氧化物对柴油炭黑催化燃烧的原位紫外激光拉曼光谱研究 TiO 2 和ZrO 2 担载的钒氧化物对柴油炭黑催化燃烧的原位紫外激光拉曼光谱研究
Science in China. Series B, Chemistry Pub Date : 2008-03-20 DOI: 10.1360/ZB2008-38-3-238
刘坚, 赵震, 徐春明, 段爱军, 姜桂元, 高金森, Wen-Zhu Lin, I. E. Wachs
{"title":"TiO 2 和ZrO 2 担载的钒氧化物对柴油炭黑催化燃烧的原位紫外激光拉曼光谱研究","authors":"刘坚, 赵震, 徐春明, 段爱军, 姜桂元, 高金森, Wen-Zhu Lin, I. E. Wachs","doi":"10.1360/ZB2008-38-3-238","DOIUrl":"https://doi.org/10.1360/ZB2008-38-3-238","url":null,"abstract":"利用紫外激光拉曼(UV-Raman)光谱表征了担载TiO 2 或ZrO 2 表面的钒氧化物催化剂的分子结构, 采用原位UV-Raman光谱考察了V 4 /TiO 2 和V 4 /ZrO 2 催化剂对柴油炭黑催化燃烧的真实反应状态. 结果表明: 随着反应温度的升高, TiO 2 发生了从锐钛矿相到金红石相的晶相转移; 然而, ZrO 2 载体没有观察到明显的相转移过程发生. 担载钒氧化物的结构也与钒的载量有关, 当钒的载量 m ( m 是每100个载体金属离子中所含的钒离子数)等于4时, 钒氧化物在TiO 2 或ZrO 2 载体上达到了单层饱和分散, 此时催化剂的氧化还原能力最强. 所以, 在TiO 2 或ZrO 2 担载的钒氧化物催化剂中, V 4 /TiO 2 和V 4 /ZrO 2 是各自系列催化剂中对炭黑燃烧活性最高的催化剂. 在炭黑的催化燃烧过程中, 原位UV-Raman光谱检测到表面含氧络合物(SOC)的形成, 而且SOC主要以羧基功能团的形态存在. 反应气体中NO的存在能够促进SOC的生成.","PeriodicalId":49128,"journal":{"name":"Science in China. Series B, Chemistry","volume":"104 1","pages":"238-247"},"PeriodicalIF":0.0,"publicationDate":"2008-03-20","publicationTypes":"Journal Article","fieldsOfStudy":null,"isOpenAccess":false,"openAccessPdf":"","citationCount":null,"resultStr":null,"platform":"Semanticscholar","paperid":"80673513","PeriodicalName":null,"FirstCategoryId":null,"ListUrlMain":null,"RegionNum":0,"RegionCategory":"","ArticlePicture":[],"TitleCN":null,"AbstractTextCN":null,"PMCID":"","EPubDate":null,"PubModel":null,"JCR":null,"JCRName":null,"Score":null,"Total":0}
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BaC 2 异构体电子结构性质的密度泛函理论计算 BaC 2 异构体电子结构性质的密度泛函理论计算
Science in China. Series B, Chemistry Pub Date : 2008-02-20 DOI: 10.1360/ZB2008-38-2-97
肖冰 陈敬超 冯晶
{"title":"BaC 2 异构体电子结构性质的密度泛函理论计算","authors":"肖冰 陈敬超 冯晶","doi":"10.1360/ZB2008-38-2-97","DOIUrl":"https://doi.org/10.1360/ZB2008-38-2-97","url":null,"abstract":"第一原理计算了BaC 2 低温和常温两种异构体的电子结构性质, 得到了二碳化钡的能带结构及电子密度. 发现BaC 2 是典型的离子键结合晶体, 认为在两种异构体中存在强C—C共价键及Ba—C离子键. 分析了两种结构的Ba—C间电子密度及布居分布, 认为结构中哑铃形的C 2 为C≡C键, 在 I4/mmm结构中相互作用的Ba—C 2 距离为0.2945 nm, C 2 /c 为0.2744 nm, C≡C键长在两种晶体结构中分别为0.1185 nm, 0.1136 nm, 与C 2 H 2 中的C≡C键长相似. I4/mmm结构的能带子带拆解表明了原子亚层电子的轨道成键, 讨论了C 2 2- 的电荷转移及对材料的影响. BaC 2 两种结构的振动谱和热力学性质计算表明, 其异构体结构转变是典型的温度诱发相变, 相变温度约为132 K, 与相关文献的预测一致.","PeriodicalId":49128,"journal":{"name":"Science in China. Series B, Chemistry","volume":"134 1","pages":"97-103"},"PeriodicalIF":0.0,"publicationDate":"2008-02-20","publicationTypes":"Journal Article","fieldsOfStudy":null,"isOpenAccess":false,"openAccessPdf":"","citationCount":null,"resultStr":null,"platform":"Semanticscholar","paperid":"77981002","PeriodicalName":null,"FirstCategoryId":null,"ListUrlMain":null,"RegionNum":0,"RegionCategory":"","ArticlePicture":[],"TitleCN":null,"AbstractTextCN":null,"PMCID":"","EPubDate":null,"PubModel":null,"JCR":null,"JCRName":null,"Score":null,"Total":0}
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硝基苯和乙醇一锅法合成 N -乙基苯胺 硝基苯和乙醇一锅法合成 N -乙基苯胺
Science in China. Series B, Chemistry Pub Date : 2008-01-20 DOI: 10.1360/ZB2008-38-1-27
张军华 项益智 马磊 张群峰 卢春山 王红 白赢 李小年
{"title":"硝基苯和乙醇一锅法合成 N -乙基苯胺","authors":"张军华 项益智 马磊 张群峰 卢春山 王红 白赢 李小年","doi":"10.1360/ZB2008-38-1-27","DOIUrl":"https://doi.org/10.1360/ZB2008-38-1-27","url":null,"abstract":"以硝基苯和乙醇一锅法合成 N -乙基苯胺为例, 报道了芳香硝基物和醇类化合物在一个反应器内, 在相同催化剂作用下和在相同反应条件下一锅法合成 N -烷基芳胺的新方法. 在该方法中, 醇类化合物水相重整过程中产生的氢原位地将芳香硝基物加氢还原生成芳胺, 紧接着在较低的H 2 分压条件下, 芳胺与醇发生 N -烷基化反应生成相应的 N -烷基芳胺. 在硝基苯:无水乙醇:水的体积比为10:60:0时, 在 T = 413 K和 P = 1 MPa条件下反应8 h, 硝基苯和苯胺被完全转化, N -乙基苯胺的选择性为85.9%, N , N -二乙基苯胺选择性在0~4%之间, 明显优于传统的合成方法. 实验结果表明, 这种方法可及时地将反应过程产生的氢和芳胺从催化剂表面移走, 为提高目标产物 N -烷基芳胺的选择性提供了可能.","PeriodicalId":49128,"journal":{"name":"Science in China. Series B, Chemistry","volume":"56 1","pages":"27-34"},"PeriodicalIF":0.0,"publicationDate":"2008-01-20","publicationTypes":"Journal Article","fieldsOfStudy":null,"isOpenAccess":false,"openAccessPdf":"","citationCount":null,"resultStr":null,"platform":"Semanticscholar","paperid":"79306267","PeriodicalName":null,"FirstCategoryId":null,"ListUrlMain":null,"RegionNum":0,"RegionCategory":"","ArticlePicture":[],"TitleCN":null,"AbstractTextCN":null,"PMCID":"","EPubDate":null,"PubModel":null,"JCR":null,"JCRName":null,"Score":null,"Total":0}
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