TiO 2 和ZrO 2 担载的钒氧化物对柴油炭黑催化燃烧的原位紫外激光拉曼光谱研究

刘坚, 赵震, 徐春明, 段爱军, 姜桂元, 高金森, Wen-Zhu Lin, I. E. Wachs
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Abstract

利用紫外激光拉曼(UV-Raman)光谱表征了担载TiO 2 或ZrO 2 表面的钒氧化物催化剂的分子结构, 采用原位UV-Raman光谱考察了V 4 /TiO 2 和V 4 /ZrO 2 催化剂对柴油炭黑催化燃烧的真实反应状态. 结果表明: 随着反应温度的升高, TiO 2 发生了从锐钛矿相到金红石相的晶相转移; 然而, ZrO 2 载体没有观察到明显的相转移过程发生. 担载钒氧化物的结构也与钒的载量有关, 当钒的载量 m ( m 是每100个载体金属离子中所含的钒离子数)等于4时, 钒氧化物在TiO 2 或ZrO 2 载体上达到了单层饱和分散, 此时催化剂的氧化还原能力最强. 所以, 在TiO 2 或ZrO 2 担载的钒氧化物催化剂中, V 4 /TiO 2 和V 4 /ZrO 2 是各自系列催化剂中对炭黑燃烧活性最高的催化剂. 在炭黑的催化燃烧过程中, 原位UV-Raman光谱检测到表面含氧络合物(SOC)的形成, 而且SOC主要以羧基功能团的形态存在. 反应气体中NO的存在能够促进SOC的生成.
TiO 2 和ZrO 2 担载的钒氧化物对柴油炭黑催化燃烧的原位紫外激光拉曼光谱研究
利用紫外激光拉曼(UV-Raman)光谱表征了担载TiO 2 或ZrO 2 表面的钒氧化物催化剂的分子结构, 采用原位UV-Raman光谱考察了V 4 /TiO 2 和V 4 /ZrO 2 催化剂对柴油炭黑催化燃烧的真实反应状态. 结果表明: 随着反应温度的升高, TiO 2 发生了从锐钛矿相到金红石相的晶相转移; 然而, ZrO 2 载体没有观察到明显的相转移过程发生. 担载钒氧化物的结构也与钒的载量有关, 当钒的载量 m ( m 是每100个载体金属离子中所含的钒离子数)等于4时, 钒氧化物在TiO 2 或ZrO 2 载体上达到了单层饱和分散, 此时催化剂的氧化还原能力最强. 所以, 在TiO 2 或ZrO 2 担载的钒氧化物催化剂中, V 4 /TiO 2 和V 4 /ZrO 2 是各自系列催化剂中对炭黑燃烧活性最高的催化剂. 在炭黑的催化燃烧过程中, 原位UV-Raman光谱检测到表面含氧络合物(SOC)的形成, 而且SOC主要以羧基功能团的形态存在. 反应气体中NO的存在能够促进SOC的生成.
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