【J. Catal.】大连理工刘家旭/浙师大林荣和：近邻耦合ZnZrOₓ与Zn/SSZ-13调控丙烷/CO₂共转化反应路径

背景：丙烯是重要基础化工原料，传统生产依赖蒸汽裂解和催化裂化。随着页岩气产量增加，丙烷脱氢受到关注，但存在反应温度高、催化剂易积碳失活等问题。CO₂作为温和的“软氧化剂”可促进表面氢物种移除并实现资源化利用，但丙烷/CO₂体系中多种反应相互竞争，产物分布高度依赖催化剂活性位结构和反应中间体传递。研究目的：大连理工大学刘家旭课题组与浙江师范大学林荣和团队旨在系统揭示ZnZrOₓ固溶体在丙烷/CO₂转化中的构效关系，并探究其与Zn/SSZ-13耦合后双组分间距对产物分布和反应路径的影响。结论：适量Zn进入ZrO₂晶格可稳定富缺陷的四方相ZnZrOₓ固溶体，缺电子Zn²⁺、Zn-O-Zr界面及邻近氧空位可能是关键活性结构；ZnZrOₓ上主要含碳产物为CH₄和CO，表明其主导干重整相关深度转化；ZnZrOₓ与Zn/SSZ-13耦合产生非加和协同效应，且双组分越紧密，CH₄和CO生成越显著，表明近邻耦合可调控中间体传递及反应路径竞争。