Angew. Chem.东北大学李昊/中山大学严凯老师合作：调控NiV水滑石微球中的Ni-O-V桥键实现电催化1,5-戊二醇氧化与硝酸盐还原的高效耦合

该研究由中山大学严凯教授与日本东北大学李昊教授合作完成，发表于《Angewandte Chemie International Edition》。背景方面，生物质衍生的多元醇选择性氧化制备高附加值羧酸，以及废水中硝酸盐电还原合成氨，是实现绿色化学与环境污染治理的两条重要途径，但传统电催化体系受限于阳极析氧反应动力学缓慢、阴极析氢竞争以及产物选择性差等问题。研究目的旨在设计一种双功能电催化剂，同时高效催化阳极1,5-戊二醇氧化制戊二酸与阴极硝酸盐还原制氨，克服现有瓶颈。结论方面，通过一步法合成了由超薄纳米片组装的NiV水滑石微球，成功构建了Ni-O-V桥键结构。实验表明，阳极在1.5 V vs. RHE下电流密度较析氧反应提升13倍，戊二酸法拉第效率高达98.5%，产率达2.56 mmol h⁻¹ cm⁻²；阴极在-0.5 V vs. RHE下氨法拉第效率为96.1%，产率2.28 mmol h⁻¹ cm⁻²。通过构建流动电解池并连续运行240小时，成功收集到55.98 g戊二酸粉末和23.48 g氯化铵粉末。结合原位表征与密度泛函理论计算，揭示了Ni-O-V桥键通过强电子耦合优化了OH*与1,5-戊二醇的竞争吸附，并促进了活性氢的生成与利用，从而大幅提升双功能催化性能。该工作为设计低成本、高性能的双功能电催化剂用于生物质升级与污染物资源化提供了新思路。