厦门大学,今日Nature!
材料人
2026-06-18 09:55
文章摘要
背景:锂硫电池因其高理论能量密度而备受关注,但在实际应用中,特别是在低电解质/硫比和高硫载量的苛刻工况下,电极界面会产生高浓度多硫化锂(LiPSs)界面层。然而,传统的催化研究多局限于单分子相互作用模型,未能揭示高浓度环境下多分子聚集、轨道重叠及能带杂化对电荷转移和反应势垒的影响,导致对固态放电产物硫化锂(Li2S)的沉积与溶解机制理解不清。研究目的:本研究旨在探究锂硫电池在实际贫液工况下电极界面的电化学转化机制,特别是“表面介导”与“溶液介导”两条竞争反应路径的微观动态规律,为设计高比能快充锂硫电池提供理论基础。结论:厦门大学孙世刚院士、廖洪钢教授团队联合华中科技大学黄云辉教授团队,借助原位液相透射电镜技术,首次在纳米尺度观测到“浓度驱动相分离”现象,证实了高浓度多硫化锂界面层(HCIL)的形成与演化。研究揭示了HCIL内表面介导和溶液介导两条竞争路径,并指出多硫化锂聚集时分子间轨道重叠与能带杂化会增强集体电荷转移能力。基于此,团队通过平衡反应路径,成功设计出兼具优异快充性能与超高比能量(>400 Wh/kg)的实用化锂硫电池体系,为高能量密度电池界面设计提供了新思路。
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