三峡大学李东升、赵君/海南大学郑学荣/香港城市大学张其春等Angew. Chem.：水相串联构筑双连接键 COFs，实现工业级电流密度稳定产H₂/O₂

本文报道了一种在水相中通过一锅串联可逆羟醛缩合与不可逆Chichibabin吡啶合成策略，成功构筑了兼具丙烯酮与间吡啶连接键的晶态共价有机框架（COFs）的方法。研究背景在于传统COF合成依赖有机溶剂，且单一键联难以兼顾稳定性与质子转移动力学。研究目的是开发一种绿色、高效的合成策略，并探究双连接键COF在电催化分解水中的应用。结论表明，所合成的PYP-3 COF凭借高密度吡啶氮构建的内置质子继电器，在工业级电流密度下（500 mA cm⁻²）实现了超过500小时的稳定析氢与析氧反应，过电位低（HER为46 mV，OER为323 mV），性能优于多数无金属催化剂。该工作为设计高性能无金属电催化剂提供了新思路。