【JACS】中国科学院化学研究所朱庆宫研究员：脉冲配对电化学合成甲酰胺物理化学

本文背景是传统甲酰胺合成依赖高温高压、能耗高且碳排放量大，现有电催化策略多采用单电极模式，能量效率低，法拉第效率长期低于50%。研究目的是开发一种高效、绿色的甲酰胺电化学合成方法。中国科学院化学研究所朱庆宫研究员团队创新性提出"氧化还原调控"脉冲配对电合成策略，通过周期性交替脉冲电位，在无隔膜电解池中以CH₃OH和NO₂⁻为原料，利用原子有序CuPd双金属催化剂，实现在81.5 mA cm⁻²电流密度下85.6%的法拉第效率和263.3 μmol·h⁻¹·cm⁻²的产率，为文献报道最高值。机理研究揭示脉冲操作使阴极生成的NH₃中间体在阳极脉冲期间被原位氧化为NH₂，并与CH₃OH氧化产生的*HCOH发生C–N偶联，实现时序分离与可控转化。技术经济分析表明，在可再生能源电价条件下工艺生产成本为1168.4 USD/吨，接近市场价格，具备工业化经济可行性。该工作为绿色电合成提供了新方法。