ACS Catal.：非配位硫掺杂Fe-N-C催化剂同时增加位点密度与活性以促进ORR

该研究由中山大学李岩、王成新团队提出，基于缺陷驱动建模框架，系统探究了硫掺杂Fe-N-C单原子催化剂中硫相关缺陷构型、空间分布及表面官能化对氧还原反应（ORR）性能的影响。背景方面，非配位硫掺杂被认为是提升催化活性的关键，但具体机制尚不明晰。研究目的旨在揭示硫缺陷、H/OH官能化与FeN₄基元之间的协同作用，以解释实验性能差异并指导催化剂设计。结论指出，硫掺杂于Fe中心的第二及以上配位壳层可有效提升ORR活性，且掺杂剂邻近碳原子在官能化后成为额外高效活性中心，显著增加位点密度并拓宽操作电位窗口。研究还发现碳位点的ORR过电位可低至0.35 V，优于传统Fe位点，且该双位点机制可推广至其他硫族元素掺杂及不同金属中心体系。