李灿院士/李泽龙Angew：固定床连续串联催化，突破传统工艺！

本文报道了李灿院士和李泽龙团队在Angewandte Chemie上发表的关于利用CuZnZrOₓ催化剂在连续固定床中实现硝基苯、CO₂和H₂直接转化为N-甲基苯胺的研究。研究背景是传统N-甲基苯胺合成需经三步工艺，存在步骤繁琐和能源效率低的问题。研究目的在于开发一种集成的串联催化体系，以提升原子利用效率和能源效率。结论表明，该催化剂在220°C、3.0 MPa条件下实现了99%的硝基苯转化率和95%的N-甲基苯胺选择性，并稳定运行超过100小时。机理揭示Cu⁺–Oᵥ–Zn2-δ界面活性位点通过CO路径将CO₂加氢转化为甲醛中间体，再与苯胺进行C–N偶联。与传统方法相比，该工艺每摩尔硝基苯可回收0.341 kg蒸汽，热回收效率显著提升。此外，该催化剂还展示了良好的底物拓展性。该研究为CO₂资源化利用和精细化学品合成提供了一种高效、环保的新策略。