李灿院士/李泽龙Angew：固定床连续串联催化，突破传统工艺！

本文介绍了一项由兰州大学李泽龙与中国科学院大连化学物理研究所李灿团队合作完成的研究。背景方面，传统N-甲基苯胺合成需经过硝基苯加氢和甲醇N-甲基化等多步骤工艺，存在能源利用效率低、副反应多等问题。研究旨在开发一种集成工艺，将硝基苯、CO₂和H₂在固定床中直接转化为N-甲基苯胺。结论显示，采用CuZnZrOₓ催化剂，在220°C、3.0 MPa条件下，实现了99%的硝基苯转化率和95%的N-甲基苯胺选择性，且稳定运行超过100小时。机理表明，Cu⁺–Oᵥ–Zn2-δ活性位点通过CO主导路径将CO₂加氢生成关键中间体甲醛，进而与硝基苯加氢产物苯胺发生偶联。与三步法相比，该集成工艺每摩尔硝基苯可回收0.341 kg蒸汽，显著提升了热效率和碳原子利用效率，并展示了良好的底物兼容性。