ACS Catal.：阐释ZSM-5分子筛催化聚乙烯芳构化的时空反应机理

本研究系统探讨了聚乙烯在ZSM-5分子筛催化下芳构化的结构-性能关系。背景方面，聚乙烯的催化转化是实现塑料循环经济的关键，但缺乏对分子筛结构特性与反应路径的系统理解。研究目的旨在通过解耦晶粒尺寸、酸性质和孔结构三大关键特性，揭示外部表面裂化与内部孔道芳构化之间的动态平衡。结论表明，减小晶粒尺寸可显著提升转化率和稳定性，外部酸位主导初始裂化，内部酸位负责芳构化，二者协同缺失会损害活性；增强扩散性质可促进中间体传输，抑制积碳失活；反应路径为聚乙烯首先在外部酸位经β-断裂生成C₃–C₇烯烃，随后在微孔内通过氢转移芳构化。该工作为设计高效聚乙烯选择性转化分子筛催化剂提供了理论指导。