Angew | 有机金属框架：换一种连接方式助力CO2电催化

本文报道了一种新型有机金属框架的设计策略，通过在金属有机框架中引入炔基与银之间的σ-π配位模式，构建了两种基于Ag-C键的三维有机金属框架（TEPB-Ag和TEPM-Ag）。背景方面，传统MOFs因低电导率和缓慢电子转移动力学限制了其在CO2电还原中的应用。研究目的是通过独特的σ-π配位模式调控电子传输和金属中心电子结构，提升CO2电催化性能。结论显示，该策略赋予材料高达1.4×10⁻¹ S cm⁻¹的电子电导率，在工业级电流密度（>500 mA cm⁻²）下实现超过90%的CO法拉第效率，优于多数已报道的MOF体系。DFT计算揭示反馈π键有效调控了Ag中心的d电子结构，使d带中心更靠近费米能级，从而提升催化活性。该工作为有机金属框架的设计和工业CO2电还原催化剂的应用提供了新见解。