福州大学张子重课题组ACS Catalysis：TiO₂上空间耦合的PdSA-Ovs双位点协同调控CO₂光还原为CH₄

背景：高效的光催化CO₂甲烷化依赖于持续的质子耦合电子转移过程，传统催化剂常存在活性位点不足、CO₂活化与氢化协同性差、质子供应不足等问题，构建空间耦合的双活性位点是提升性能的关键。研究目的：本研究旨在通过空位导向的氧桥断裂与配位耦合策略，在TiO₂表面构建空间相邻且功能互补的Pd单原子和氧空位双活性位点，以实现高效、高选择性的光催化CO₂还原产CH₄。结论：成功构建的Pd/BT-O催化剂在纯水中表现出优异的CH₄产率（46.57 μmol g⁻¹ h⁻¹）和91.8%的高选择性。机理研究表明，氧空位促进CO₂吸附活化，相邻PdSA位点加速水分解提供质子，且空间相邻的双位点为质子转移提供了最短迁移路径，有效提升了质子耦合电子转移效率及关键中间体的氢化动力学，为设计高效光催化剂提供了新策略。