Angew：几何与电子双对称性破缺改性共价有机框架提升光催化制备过氧化氢效率

本文提出一种普适性共价有机框架（COFs）分子设计新策略——几何与电子协同对称破缺。该策略通过用非对称噻吩替换对称苯环骨架，协同引发分子点群畸变与电子密度非均匀重排，从而原位构筑极化内建电场，显著降低激子结合能并提高载流子寿命。研究背景方面，传统COFs因晶格对称性高、电荷呈中心对称分布，导致光生载流子复合严重，限制了光催化产过氧化氢（H₂O₂）的效率。研究目的是开发一种分子层面精准的策略以突破这一瓶颈。结论表明，该改性策略使催化剂在1小时内实现了17.25 mmol·g⁻¹·h⁻¹的H₂O₂高产率，并在连续流光反应器中长期稳定运行。生命周期评价显示，该合成路线的环境负荷比传统工艺降低一个数量级。此外，该策略具有良好的通用性，可适用于多种COFs体系，为太阳能向化学能的高效转化提供了可靠的设计思路。