联手徐梽川院士!黑龙江大学「长江学者」付宏刚/任志宇Nature子刊 | 表面酰胺功能化氮化铜催化剂!

顶刊收割机 2026-05-12 08:30
文章摘要
背景:2,5-二羟甲基呋喃(DHMF)是重要的生物基二醇前体,传统热催化加氢生产能耗高、环境负担大。电催化加氢(ECH)利用绿色氢可实现温和条件下转化,但在工业级高浓度5-羟甲基糠醛(HMF)(>100 mM)条件下,竞争吸附抑制表面吸附氢(*H)生成,加剧氢析出反应和副反应。研究目的:开发能够同时促进*H生成和HMF吸附、抑制氢析出反应和副反应的双功能催化剂,以实现高浓度HMF的高选择性电催化加氢。结论:该研究设计了表面酰胺功能化氮化铜催化剂(Ami-Cu₃N/CF),通过晶格氮促进水离解生成*H,酰胺氮通过氢键锚定HMF分子,实现动态平衡。在高浓度HMF(100-1000 mM)条件下,DHMF选择性>99%,法拉第效率>98%,产率达63.4 mmol cm⁻² h⁻¹。机理研究证实反应遵循Langmuir-Hinshelwood路径,抑制了副反应。配对电解系统同时生产DHMF和FDCA,提升能量利用效率,为设计高反应速率选择性生物质转化电催化剂提供了原则。
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