南开大学「国家杰青」焦丽芳Angew丨预激活级联氧化还原实现石墨高压多电子阴离子存储！

本文针对双离子电池中石墨正极因单电子插层限制导致的容量低、动力学缓慢等问题，提出了一种通过氧稳定化氯化铁石墨层间化合物（O-FeCl/G GICs）实现高压多电子阴离子存储的新策略。研究背景在于传统石墨正极仅能通过单电子过程存储阴离子，限制了其在高功率应用中的性能。研究目的是通过设计预激活级联氧化还原机制突破这一固有局限。结论表明，氧官能团不仅稳定了层间Fe-Cl插层物，还使Fe和Cl在中间电位连续氧化，扩大了层间距并重新分配电子密度，为高压PF₆⁻插层创造了有利环境。该正极在5 V电压下、3 A g⁻¹电流密度时容量达52 mAh g⁻¹，显著优于传统石墨（15 mAh g⁻¹），且组装的双碳电池在4000次循环后保持稳定，能量密度达245 Wh kg⁻¹，功率密度达19260 W kg⁻¹时仍保持157 Wh kg⁻¹。该工作为高功率双离子电池提供了通用设计框架。