南开大学杨化滨&北京化工大学曹鹏飞/苟竞仁最新Angew丨调控聚合动力学构建氟化凝胶电解质！

该研究针对锂金属电池中氟化凝胶聚合物电解质（GPEs）原位聚合时，因氟原子的强吸电子效应导致单体聚合动力学迟缓、聚合物分子量低且性能差的问题，提出了一种共聚调控策略。背景上，传统氟化单体形成的GPEs机械性能和循环耐久性不足，且高交联密度会牺牲离子传输。研究目的是通过共聚N-异丙基丙烯酰胺（NIPAM）来调控三氟甲基丙烯酸酯（TFEMA）的聚合动力学，构建兼具优异机械性能和离子传输能力的氟-氮共聚物网络（FNPE）。结论表明，该策略成功实现了可控聚合，获得的FNPE具有均匀分子量分布（104 kDa为主）和坚固交联结构，兼具高离子电导率（0.206 mS cm⁻¹）、高锂离子迁移数（0.56）和宽电化学稳定窗口（4.88 V）。在NCM811//Li全电池中实现了225次循环后容量保持率>80%，并适用于宽温度范围（-15至60°C）和软包电池。多尺度模拟揭示了共聚物与锂离子的相互作用及锂沉积行为机制。该工作为开发高能量密度、长循环寿命的锂金属电池提供了新的电解质设计范式。