上海理工毕炜/华东理工张金龙、吴仕群、胡彦杰JACS：Au-CeOₓ界面对称性差异化氧空位构型调控实现高效CO₂光催化选择性制乙烷

该研究由上海理工大学毕炜与华东理工大学张金龙、吴仕群、胡彦杰合作，发表于《Journal of the American Chemical Society》。背景：光催化CO₂还原可转化为高附加值化学品，但C₂产物（如乙烷）因涉及多电子转移和C-C偶联而难以高效选择性生成。传统CeO₂的对称氧空位（Ce–Oᵥ–Ce）缺乏定向电荷极化，难以驱动CO深度氢化。研究目的：通过调控氧空位的局域对称性，在Au–CeOₓ界面协同构筑对称型Ce–Oᵥ–Ce和对称性破缺的Au–Oᵥ–Ce位点，以实现高效、高选择性的CO₂光催化制乙烷。方法：采用火焰喷雾热解技术，制备了Au–CeOₓ–SAOv催化剂。结论：该催化剂在CO₂/H₂O光还原条件下表现出2581 μmol gAu⁻¹ h⁻¹的C₂H₆生成速率和88.14%的选择性。机理研究表明，Ce–Oᵥ–Ce空位增强CO₂吸附和C₁中间体形成，而Au–Oᵥ–Ce构型则重塑界面电荷分布并促进*CO深度氢化生成*CH₃，进而通过C-C偶联高效生成乙烷。该工作为高选择性光催化C₂烃合成提供了新的缺陷结构调控策略。