清华大学Nat.Commun.：运用“分子井”新机制实现铂-沸石复合催化剂高选择性加氢

背景：沸石分子筛限域的金属催化剂在加氢等反应中性能优异，但金属-分子筛空间结构对选择性的影响机制不明。研究目的：清华大学化工系团队在原子尺度识别并量化了铂（Pt）物种在MFI型沸石中形成的两种三维微环境，提出“分子井”机制。结论：研究发现亚纳米Pt团簇锚定在正弦孔道内，反应物以“通道可达”模式接近，C=C键优先吸附导致饱和醛副产物；而Pt纳米颗粒与沸石骨架形成“分子井”受限空间，通过空间位阻抑制C=C键吸附，主导C=O键吸附，实现超80%的不饱和醇选择性。在3-甲基巴豆醛加氢反应中，Pt团簇催化剂选择性不足5%，而Pt纳米颗粒催化剂达80%以上。DFT计算和原位红外光谱验证了该机制，为理解三维结构与催化性能关系提供了新思路。