文献速递|中国石油大学(北京)CEJ:负载Ru位点的N掺杂石墨烯作为PMS活化剂,通过非自由基途径降解SMX:效率、选择性和机制

水处理文献速递 2026-07-07 09:02
文章摘要
本研究针对过氧单硫酸盐(PMS)高级氧化工艺中存在的机制不清、稳定性差和二次污染等问题,提出了一种负载Ru活性位点的N掺杂石墨烯催化剂(N-rGO-Ru),用于降解磺胺甲恶唑(SMX)。背景方面,传统AOPs面临挑战,而基于PMS的氧化技术具有潜力。研究目的是合成高效稳定的催化剂,探究其活化PMS降解SMX的机制、性能和环境友好性。通过一锅法合成N-rGO-Ru,表征显示Ru以Ru-N键形式存在。实验结果表明,在优化条件下(催化剂0.02 g·L⁻¹),N-rGO-Ru通过单线态氧(¹O₂)介导的非自由基途径,120分钟内去除92%的SMX,速率常数为0.0214 min⁻¹。催化剂对共存阴离子(如Cl⁻、HCO₃⁻)具有优异耐受性,循环5次后仍保持80%效率,金属浸出率低(<16 μg·L⁻¹),稳定性强。LC-MS分析鉴定了羟基化、磺胺键裂解、开环和偶联反应四种降解途径,ECOSAR模型证实中间体毒性显著降低。理论计算表明,Ru-N位点增强了PMS的吸附能(-4.8 eV)和电子转移效率。结论指出,N-rGO-Ru/PMS体系通过非自由基途径高效、选择性降解SMX,且环境友好,为废水处理提供了新途径。
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