Angew内封面：东南大学张友法/王金兰&南京大学金钟｜共价疏水单原子催化高效碳还原

本文针对电催化CO2还原中水系环境下的传质受限、析氢竞争强及催化剂界面易被电解液淹没等难题，提出了一种共价调控催化剂本征微环境的新策略。研究背景在于传统物理混合疏水组分的方法易堵塞活性位、增加阻抗且稳定性差。研究目的是通过分子级设计，在不改变活性中心（Ni-N4）的前提下，利用氯硅烷反应将不同长度烷基链共价接枝到氮掺杂中空碳纳米球表面，构筑稳定的疏水界面。结论表明，适度疏水化（C2链长）能有效削弱界面水层、抑制析氢反应，同时形成稳定气/液/固三相界面以增强CO2供给并稳定*COOH中间体，在流动电解池中实现近100%的CO选择性，但过度疏水会损害质子/电荷传输导致性能下降，为水系电催化中疏水微环境设计提供了分子级准则。