南开姜帅团队: 大气气溶胶成核–理论与分子模拟方法论综述

本文综述了大气气溶胶成核过程中理论与分子模拟方法的最新研究进展。背景方面，新粒子生成的关键在于初始成核阶段，但现有实验技术难以精确解析亚3纳米粒子的化学组成，因此理论方法成为重要工具。研究目的旨在从分子团簇角度，系统总结构象采样、热力学计算和团簇动力学等理论方法在成核研究中的应用，并探讨当前挑战与未来方向。结论指出，构象采样已从依赖化学直觉发展为采用BH、MD等先进算法，自动化工具如JKCS成为主流；机器学习虽降低了计算成本，但普适性仍有限；团簇动力学模型如ACDC通过结合ML和MD，使模拟更接近真实大气条件。未来，结合增强采样、分子动力学及机器学习力场有望突破当前理论瓶颈。该综述为理解大气成核机制提供了全面框架。