文章摘要
环氧丙烷是聚氨酯等塑料的重要前体,当前工业生产碳排放高。电化学丙烯环氧化(ePER)是绿色替代方案,但在高电流密度下受析氧反应(OER)干扰导致选择性低。美国西北大学Edward H. Sargent团队研究通过掺杂策略增强丙烯吸附以抑制OER。他们发现环氧化活性与丙烯吸附强度呈火山型关系,筛选出最优的铟(In)掺杂铂-钯氧化物(In-PtPdOx)催化剂。在70 mA cm⁻²下,环氧丙烷法拉第效率达66%;在100 mA cm⁻²下产率高达1,080 μmol cm⁻² h⁻¹。集成到膜电极组件中,产物浓度达46 wt%。机理研究表明,In掺杂提升了Pt的氧化态,加强了丙烯吸附,同时平衡了丙烯与反应性氧中间体的共吸附,有效抑制OER,从而实现高选择性环氧化。该工作为轻烃低碳直接环氧化提供了新范式。
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