大连化物所JACS：孤立Pd3结构，高效催化乙炔半加氢！

背景：乙炔半加氢是工业乙烯纯化中的关键反应，传统Pd基催化剂面临活性与选择性的权衡难题。研究目的：通过在Pd/Al₂O₃表面修饰部分还原的GaOx并原位处理，构建孤立的Pd₃位点，以突破活性-选择性瓶颈。结论：该催化剂在50°C、1 bar条件下实现约95%乙炔转化率和约99%乙烯选择性，TOF达0.297 s⁻¹（为Pd₂Ga的13.5倍）。表征与DFT计算表明，部分还原的GaOx隔离开稳定了Pd₃几何结构，并通过电子转移调控Pd的d带中心，增强乙炔吸附并削弱乙烯吸附。该策略开辟了除单原子催化剂外的活性位点核数调控新路径，在工业条件下兼具高活性、高选择性和高稳定性。