水氧化反应，最新Nature Nanotechnology！

本研究针对人工光合作用中水氧化反应的动力学瓶颈问题，结合工况电化学壳层隔绝纳米粒子增强拉曼光谱与纳米尺度电化学反应成像技术，在单个BiVO4颗粒上空间分辨地揭示了空穴转移动力学与水氧化中间体演化之间的原子尺度相互作用。研究背景是水氧化反应效率受限，但电荷转移与活性位点演化的动态空间耦合尚不明确。研究目的是厘清异质氧化物晶面上反应机制及表面空穴的化学本质。结论表明：水氧化路径由多空穴累积介导的动态结构适应性决定。低表面空穴密度下，(110)和(010)晶面均受限于单空穴转移，其中(110)晶面活性更高；达到临界空穴密度后，(010)晶面通过Bi-O-V核心的动态空穴累积表现出近三阶动力学，性能反超，而(110)晶面以更高能量需求实现分子内O-O耦合。该工作将水氧化催化推进到空穴介导的结构适应性主导的动态体系，为太阳能燃料制备提供了设计原则。