JACS：缺陷介导催化实现低温合成石墨烯基材料！

本文背景是石墨烯基材料的传统合成方法通常需要高温（>800℃），能耗高且限制应用。研究目的旨在探索一种基于缺陷介导催化机制的新策略，利用二氧化铈（CeO₂）上动态产生的氧空位，在极低温度下激活乙炔（C₂H₂）并引导碳网络结构演化。结论表明，C₂H₂在113℃即可开始分解，300℃以下形成石墨烯纳米域；通过调控温度，可依次获得石墨烯量子点（300℃）、聚集态石墨烯（450℃）和三维多孔石墨烯骨架（600℃）。研究结合原位光谱、热重分析和密度泛函理论计算，揭示了反应路径随温度从自由基机制向卡宾机制的转变，为石墨烯基sp²碳材料的低温合成提供了新范式。所制得的三维多孔石墨烯骨架比表面积达1448 m² g⁻¹，电导率高达3.2 S cm⁻¹。