大连化物所JACS：微液滴与ZnO耦合催化甲烷重整制合成气

本研究报道了一种将水微液滴与氧化锌催化剂耦合用于甲烷-二氧化碳重整制合成气的新策略。背景方面，传统甲烷重整反应通常需要高温高压条件，且催化剂易积碳失活。研究目的旨在利用超声喷雾产生的带电微液滴形成的强局域电场，电离水产生羟基自由基和氢自由基，分别活化甲烷和二氧化碳，同时引入氧化锌稳定氢自由基并抑制其与羟基自由基的复合反应。结论表明，该集成体系使一氧化碳生成速率提高4.5倍，氢气生成速率提高4.2倍，实现了从湿法重整向干法重整的转变。通过同位素标记、电子顺磁共振、密度泛函理论模拟等手段，揭示了氧化锌通过吸附稳定自由基中间体、降低反应能垒的催化机制。该策略还可拓展至生物质干重整，具有普适性应用潜力。