文献速递|中国科学院南京土壤研究所ACB:Fe-Co双原子催化剂中协同作用的Fe-N4和Co-N4位点驱动PMS的高效活化

本文研究了一种Fe-Co双原子催化剂（Fe-Co-NC）用于活化过一硫酸盐（PMS）以实现水和土壤的综合修复。背景方面，现有双金属单原子催化剂在PMS活化中的协同作用机制尚不明确。研究目的旨在开发高效催化剂并阐明其协同机理。通过表征确认Fe和Co以金属-N4配位形式原子分散，该催化剂在30分钟内实现了水相苯酚完全降解（速率常数0.247 min⁻¹），显著优于单金属催化剂，并在2小时内有效去除土壤中的蒽（去除率32.36%–57.82%）。机理研究表明，污染物降解主要受电子转移过程驱动，硫酸根自由基（SO4•–）起次要作用，且降解途径选择性由污染物的半波电位控制。此外，揭示了Fe-N4和Co-N4位点的功能互补性：Fe-N4是PMS吸附活化的主要位点，Co-N4通过促进碳基质石墨化提高电子转移效率。结论认为，这项工作确立了Fe-Co-NC作为可持续环境修复的多功能平台，并为双金属单原子催化剂设计提供了机理见解。