复旦大学JACS:阳离子/氧物种协同调控实现烯烃电氧化高选择性生成多种产物
催化计
2026-06-01 18:40
文章摘要
该研究由复旦大学龚鸣研究员团队在JACS上发表,提出了一种通过协同调控界面阳离子和氧物种,实现烯烃电氧化高选择性生成邻二醇、醛和环氧化物的通用策略。背景方面,传统的烯烃氧化方法常面临选择性控制难题。研究目的旨在开发一种绿色、可持续的电化学路径,以解决这一挑战。结论表明,通过使用尺寸稳定阳极(DSA)或Ti牺牲阳极,结合不同阳离子(Li⁺、TEA⁺、TBA⁺)和气氛条件(空气、O₂饱和),在乙腈/水混合体系中实现了三种产物选择性均超过90%。机制上,Li⁺通过稳定OH中间体促进邻二醇生成;TEA⁺富集O₂于阳极界面驱动C=C裂解生成醛;TBA⁺促进阴极ORR生成OH自由基并与Ti阳极协同实现环氧化。该策略适用于大多数共轭烯烃,为非共轭烯烃外提供了新路径,具有高选择性和环境友好性。
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