JACS：TiN@TiO₂-Ru天线-反应器高效光热催化甲烷干重整

本文研究背景：甲烷干重整（DRM）是一项极具前景的温室气体转化技术，但传统热催化过程面临高能耗、催化剂易因积碳和烧结而失活等挑战。研究目的：华东理工大学张金龙、吴仕群团队提出一种界面氧化物工程策略，通过在等离子体TiN核与高分散Ru簇之间插入保形晶态TiO₂中间层，构建TiN@TiO₂-Ru天线-反应器平台，旨在实现高效稳定的光热催化DRM。结论：该TiO₂中间层能稳定TiN核、锚定亚纳米Ru簇，并促进定向载流子输运和光热限域效应。优化后的催化剂在光照下CO和H₂生成速率分别达143.9和92.6 mol gRu⁻¹ h⁻¹，且80小时内保持98%初始活性。机理研究表明，CO₂衍生的非晶格氧介导的CH₃O*路径以及Ru上适中的CO/C结合能，是抑制逆水煤气变换和积碳等副反应、维持长期稳定性的关键。该工作为设计高效稳定的光热催化DRM催化剂提供了新思路。