JACS:CO₂、硝酸盐/亚硝酸盐和亚硫酸盐一锅法电化学合成羟基氨基甲磺酸盐
催化计
2026-06-02 09:00
文章摘要
背景:利用电催化CO₂还原反应(CO₂RR)将二氧化碳转化为高附加值化学品的绿色方法备受关注,但现有研究多聚焦于C-C或C-H键的构建,对于同时构建C-N和C-S键的多组分偶联反应研究较少。研究目的:本研究旨在探索以CO₂、硝酸盐/亚硝酸盐和亚硫酸盐为原料,通过一锅电化学方法合成同时含C-N和C-S键的复杂分子——羟基氨基甲磺酸盐(HAMS),并阐明其反应机理。结论:湖南大学与莫纳什大学研究团队以钴酞菁负载碳纳米管(CoPc/CNT)为催化剂,成功实现了从CO₂、NO₃⁻/NO₂⁻和SO₃²⁻一锅电合成HAMS。机理研究表明,反应路径为先发生C-N偶联生成CH₂NHOH中间体,再发生C-S偶联。通过优化电解液组成(提高NO₃⁻浓度至1.25 M,降低SO₃²⁻浓度至0.05 M),HAMS的法拉第效率最高可达5.8%,部分电流密度为–2.4 mA cm⁻²。该工作为从简单原料出发电合成复杂功能分子提供了新路径。
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