强强联手！西安交通大学郗凯/清华大学周光敏最新Angew丨自旋态调控再生废旧NCM正极！

随着锂离子电池大规模应用，废旧NCM正极（LiNi₀.₅Co₀.₂Mn₀.₃O₂）的回收成为关键。传统回收方法流程复杂、能耗高且易破坏正极结构。废旧NCM表面形成的尖晶石/岩盐相缺陷结构中存在高自旋Ni²⁺，会阻碍Li⁺在再生过程中的迁移，导致补锂不充分。本研究旨在通过调控Ni自旋态来改善Li⁺传输动力学，实现高效直接再生。西安交通大学郗凯与清华大学周光敏团队提出一种利用LiOH-LiF熔盐体系向废旧正极表面引入F原子的策略。通过强电负性F配位场重塑NiO₆局域环境，将高自旋Ni²⁺（S=1）转变为低自旋Ni³⁺（S=1/2），并下移Ni d带中心，从而削弱Ni与迁移Li⁺的相互作用。结果表明，电子结构重构显著降低了界面阻抗和应力集中，提升了补锂效率和再生正极的结构均匀性。再生后的LS-RFSNCM正极在扣式电池和Ah级软包电池中均表现出优异的循环性能，其电化学性能与商业正极媲美。生命周期与技术经济分析显示，该直接再生路线在利润、能耗和温室气体排放方面均优于传统火法和湿法回收。该研究建立了Ni自旋态与Li⁺传输动力学的直接关联，为废旧电池正极的绿色高效再生提供了新的化学调控范式。