单原子催化！华中师范大学「国家高层次青年人才」朱成周Nature子刊丨单原子Ag打破COFs催化-猝灭困境增强电化学发光！

本研究针对共价有机框架（COFs）在电化学发光（ECL）应用中因金属配位导致催化效率与发光猝灭的困境，提出了一种通过引入d10构型Ag单原子位点来平衡催化活性与发光性能的策略。背景上，传统供体-受体COFs虽具结构优势，但缺乏氧化还原活性中心，ECL效率低下；而引入金属位点虽能促进共反应物活化，却常因轨道重叠引发分子内电子转移猝灭。研究目的为通过理论计算筛选最优金属位点，构建Ag单原子配位芘-菲咯啉COF（AgSA/PP-COF），以打破催化-猝灭矛盾。结论表明，Ag(I)与COF的弱电子耦合最大程度保留了本征发光特性，同时作为路易斯酸位点高效活化过二硫酸盐，降低反应活化能，使ECL强度增强4.5倍且起辉电位正移300 mV。该策略在多种COF体系中具有普适性，并成功用于有机磷农药的高灵敏检测（检测限0.048 ng mL⁻¹），为设计高性能固态ECL发射体提供了新思路。