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2024-11-06 08:18
文章摘要
本文研究了在Cu基催化剂上通过CO2RR过程选择性生成乙醇的机理。研究者制备了一种含有SnN2O2和CuN4中心的Sn-Cu双中心催化剂(CuSn-HAB),其催化CO2转化为乙醇的法拉第效率高达56.2%。随后,通过反胶束装配-热解策略获得了一种多孔壁和中空结构的巢状Cu2-SNC催化剂,该催化剂在H型电解池和流动池中均表现出高乙醇法拉第效率和优异的稳定性。实验和理论计算表明,Cu2-SNC具有不对称双Cu活性位点,其中一个Cu原子与三个N原子配位,另一个Cu原子与两个N和一个S配位,这种不对称配位促进了不对称CHO*-CO偶联反应,从而提高了乙醇的生成效率。该研究为设计不对称配位的单、双和三原子催化剂提供了理论依据。
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