「国家杰青」李泓领衔！北京化工大学郝舒萌/周伟东JACS丨揭示ROP固态聚合物电解质热失稳

该研究聚焦于原位开环聚合（ROP）固态聚合物电解质在锂电池中的热安全性问题。背景方面，固态电池被视为提升锂电池安全性和能量密度的关键，而原位ROP电解质因其制备优势受到广泛关注，但其热稳定性此前未被充分研究。研究目的旨在系统评估聚醚型（PDOL/PTXE）和聚酯型（PVL/PTMC）两类典型ROP电解质在锂盐、Lewis酸催化剂及锂金属界面存在下的热裂解行为与机制。结论表明，聚醚体系在约100°C时快速降解并释放甲醛等可燃气体，其聚合与裂解共享“配位诱导亲核攻击”机制，受温度控制；端基封闭或交联无法根本提升其热稳定性。聚酯体系本体裂解温度约180°C，但与锂金属接触后可降至110°C以下，实际电池中失效温度更低。研究揭示了ROP电解质的热稳定性短板，强调需从单体结构、催化剂和界面化学层面重新设计以实现更安全的固态电池。