「国家优青」施思齐领衔！上海大学喻嘉最新AM | 全固态电池界面电阻直接建模！

全固态电池(ASSBs)界面重构伴随的高界面阻抗是限制其性能的关键，但现有理论预测与实测值偏差巨大。本文提出一套耦合修正配体场分裂能(MLFSS)与空间电荷层模型的新型数值计算方法，可直接将界面锂离子重分布行为与阻抗关联。研究梳理了近29000篇文献中的310组界面体系，验证了MLFSS差值作为界面阻抗普适判据的有效性，将预测偏差从十个数量级缩小至两个数量级。分析表明，氧化物体系阻抗差异源于巨大的MLFSS差值（>3.5eV），而离子嵌脱型硫化物（<0.2eV）可本征抑制空间电荷层效应。基于该判据，设计并合成的全硫化物原型电池(V0.5Cr1.5S4/Li10GeP2S12/75%Li2S-24%P2S5–1% P2O5/Li)实现了8.8Ω·cm²的超低界面阻抗和562Wh·kg⁻¹的活性物质能量密度，展现出优异的循环稳定性。该研究建立了从原子局域电子结构到宏观界面阻抗的直接定量建模新范式，为全固态电池界面理性设计和快速筛选提供了理论工具。