文章摘要
背景:分子结在催化、客体结合和材料科学中具有重要功能,但含分叉连接点(单链分为两支)的分子结合成极具挑战性,现有方法难以同时连接三股分子链。研究目的:开发一种新策略,通过序列选择性亚胺缩合,实现含经典交叉点和分叉连接点的复杂分子拓扑结构的高效合成。结论:该研究通过两步策略,首先利用矩形四苯胺与吡啶-2,5-二甲醛在Zn²⁺模板下自组装形成金属有机骨架,预留未反应醛基;随后在酸性条件下与三胺进行顶点封端,成功合成了含3个经典交叉点和20个分叉连接点、共524个原子的分叉结。该方法克服了传统局限,产率约90%。梯度串联质谱表明,共价封端使结构稳定性提升超过两倍。研究还提出了扩展的Alexander-Briggs标记法(3₁, 20₂,₁)用于分类这类高缠结材料,为设计更复杂的分子拓扑和机械互锁分子奠定了基础。
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