「国家杰青」陈义旺领衔！南昌大学袁凯最新AM丨自旋极化增强锌空气电池！

本文针对可充锌空气电池中氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)动力学迟缓的问题展开研究。研究背景指出，贵金属催化剂虽性能优异但成本高、稳定性差，而传统3d过渡金属合金和金属氧化物各有局限。研究目的旨在通过核壳结构设计，利用自旋极化和磁交换相互作用提升双功能氧电催化性能。研究团队提出高熵MOF衍生的一步热处理策略，利用金属电负性差异可控构筑了氮掺杂碳负载的CoCuNi/ZnMn₂O₄核壳纳米颗粒，实现了单批10克级规模化制备。实验和理论计算共同揭示，核壳界面电子相互作用可调控表面Mn位点价态并诱导高自旋态，使顺磁/反铁磁特征转变为铁磁有序，从而促进*OH吸附/脱附动态平衡，分别将ORR和OER的速率决定能垒降低0.17 eV和0.15 eV。结论表明，该催化剂实现了0.941 V的ORR半波电位和10 mA cm⁻²下430 mV的OER过电位。基于该催化剂的液态锌空气电池实现了244.4 mW cm⁻²峰值功率密度、802.5 mAh g⁻¹比容量和超过450 h稳定循环，8.4 Ah准固态软包电池也实现了200 h运行寿命，证实了该核壳自旋调控策略在高能实用金属空气电池中的巨大潜力。