明斯特大学Frank Glorius院士,最新Nature Catalysis!
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2026-07-26 08:30
文章摘要
本文报道了明斯特大学Frank Glorius院士团队在Nature Catalysis上发表的研究成果。背景方面,C(sp³)富集的三维分子骨架在药物发现中具有重要意义,但传统合成复杂环系尤其是吡啶稠合/桥联骨架时步骤繁琐、条件苛刻。研究目的旨在通过可见光能量转移催化,突破传统[4+2]去芳构化环加成的局限,实现双环氮杂芳烃与乙烯基环丙烷的高阶[5+4]环加成,并进一步串联形式[3,3]重排和[2+2]环加成,以温和条件快速构建复杂五环骨架。结论表明,该三重能量转移串联策略成功实现了高选择性、高效率的一锅合成,解决了跨环张力和选择性控制难题;机理实验、中间体分离和DFT计算证实了三次连续EnT过程,并揭示了三重态介导的形式[3,3]迁移重排新路径。该方法具有较宽底物适用性,并可进一步衍生为多样化产物,为药物发现中此类优势骨架的便捷合成提供了新途径。
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