「国家杰青」史壮志领衔!南京林业大学/南京大学,最新Nature Catalysis!
顶刊收割机
2026-07-26 08:30
文章摘要
本文背景是传统Mizoroki-Heck反应仅适用于烯烃底物,而α,β-不饱和羰基化合物作为重要合成中间体缺乏高效可持续的制备方法。研究目的在于开发一种将高活性烯酮中间体引入Heck型转化的新策略,以拓展底物范围并抑制酰氯脱羰和氯羰基化等副反应。南京大学史壮志、王敏燕及南京林业大学赵斌林、马猛涛团队在Nature Catalysis发表研究,通过精准控制温度、卤素种类和底物比例来调控活化能,成功实现了饱和酰氯与芳基碘化物的钯催化偶联。该方法具有广泛底物适用性,兼容多种官能团,适用于药物分子和天然产物的后期修饰,并实现了规模化合成和一锅法反应。机理研究结合动力学同位素效应、Hammett分析和DFT计算,阐明了反应路径、决速步和立体选择性来源。结论认为,该策略为构建多样化、复杂的分子架构,特别是烯酮和二乙烯基酮类化合物提供了高效、可持续的新途径。
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