马丁院士领衔！北京大学彭觅/南开大学张洪波最新JACS | 无溶剂高效制氢！

本文针对环烷烃/芳香烃对基液态有机储氢载体（LOHCs）在实际应用中面临的脱氢动力学缓慢及催化剂失活等瓶颈问题，报道了一种在曲面石墨烯包覆纳米钻石（ND@G）上构建不同铂（Pt）簇的策略。研究团队成功合成了完全暴露的非晶态亚纳米级Pt簇（Ptn/ND@G）、结晶度较低的三维大Pt簇（Ptc/ND@G）以及两者紧密共存的混合催化剂（Ptn+c/ND@G）。实验结果表明，Ptn+c/ND@G在无溶剂脱氢体系中显著提升了双环己烷及其他环烷烃的产氢效率，性能优于单一组分催化剂或其物理混合物，并展现出良好的可循环性。机理研究与密度泛函理论计算揭示，这种协同效应源于两种Pt活性位点的相互作用：Ptc位点对C-H键活化活性更高但易中毒，而Ptn簇抗中毒能力强，且Ptn上产生的氢气通过载体介导的溢流效应减轻了Ptc位点的产物中毒，持续再生活性位点，从而提升整体脱氢性能。该研究为设计高性能LOHC脱氢催化剂提供了通用原则。