路军岭/杨永/林岳/刘馨雨Angew:可控反应性金属-载体相互作用,促进CO2加氢制甲醇!
催化计
2026-07-21 17:56
文章摘要
本文报道了中国科学技术大学路军岭、林岳、刘馨雨和上海科技大学杨永团队的研究成果,通过原子层沉积技术定量调控InOₓ含量,利用InOₓ在CeO₂载体上的高迁移性,实现了对NiIn/CeO₂催化剂中反应性金属-载体相互作用的精确控制。研究背景在于CO₂加氢制甲醇是重要的碳减排路径,但传统Ni基催化剂选择性差、易生成甲烷。研究目的是通过构建可控的RMSI来优化催化剂性能。原位环境电镜直接观察到H₂还原条件下InOₓ物种的迁移及NiIn合金的形成。结果表明,优化后的Ni/CeO₂@4InOₓ催化剂在280°C下甲醇时空产率达1.67 gMeOH·gcat⁻¹·h⁻¹,超越文献报道的Ni基乃至Pd基催化剂。200小时稳定性测试无失活。原位光谱表征揭示,精确调控的RMSI构建了最优的InOₓ/NiIn界面,促进HCOO向CH₃O选择性转化,从而显著提升甲醇产率。动力学分析表明,该催化剂具有最高的指前因子,反映活性位点密度最大。
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