Angew：水相级联合成稳定双连接COFs实现工业级电流密度下高效析氢和析氧

该研究由三峡大学、海南大学和香港城市大学团队合作，报道了一种在水相中通过一锅级联反应（可逆羟醛缩合与不可逆奇奇巴宾吡啶合成）构建含丙烯酮和间吡啶双连接键的结晶性共价有机框架（COFs）的绿色合成策略。研究背景是当前无金属电催化剂在工业级电流密度下稳定性不足的问题。研究目的在于开发高结晶度、高稳定性的双连接COFs并探究其电催化性能。结论：成功合成了三种COF材料（PYP-1、PYP-2、PYP-3），其中PYP-3作为无金属电催化剂，在析氢反应中过电位仅46 mV（@10 mA cm⁻²），在析氧反应中于工业级电流密度500 mA cm⁻²下稳定运行超600 h。机理研究表明，高密度吡啶氮位点作为分子内质子中继，协同促进质子耦合电子转移并优化中间体吸附。全解水测试显示，双电极电解池在1.0 M KOH中仅需1.596 V即可达到10 mA cm⁻²，并稳定运行230 h。