唯一通讯单位！江西师范大学曹黎明/「国家高层次人才」何纯挺，最新Nature子刊！

背景：析氧反应（OER）是水电解等能源转换体系的关键阳极反应，传统过渡金属催化剂存在成本高、资源稀缺等问题，而金属-free催化剂受限于非金属与含氧中间体之间较弱的p-p轨道耦合，难以兼顾性能。研究目的：本研究旨在通过分子级结构调控，在全有机共价有机框架（COF）中引入羟基，构筑非对称双活性位点，以打破传统OER路径（如AEM、LOM、OPM）的限制，提升金属-free电催化剂的性能并阐明其p轨道调控机制。结论：研究成功合成了苯并噁唑连接的COF（MEC-T），通过羟基工程实现了非对称Ca+Cb双活性位点。该催化剂在10 mA·cm⁻²下过电位仅277.7 mV，在1.0 A·cm⁻²下过电位364.3 mV，并表现出超过200小时的稳定性。实验和计算表明，该催化剂遵循一种全新的非对称氧化物路径机制（AOPM），其中*OH对邻近*O发生分子内亲核偶联形成*OOH，显著降低反应能垒。该工作拓展了全有机电催化剂析氧路径的多样性，为金属-free固体催化剂设计提供了新视角。