「国家杰青」宋术岩领衔！应化所/大连理工宋学志/南开大学龙官奎Angew | 单稀土原子铜界面水调控活性氢促硝酸根制氨！

背景：电化学硝酸盐还原制氨是绿色合成NH3的可持续路径，其中活性氢（H*）在反应中起关键作用，但如何定量调控H*及其在原子尺度上对催化性能的影响尚不清楚。研究目的：本研究设计了碳包覆铜基体中的单原子稀土（CuYbSA@C和CuLaSA@C）催化剂，旨在通过单原子稀土位点精细调控界面水结构，促进活性氢的生成与利用，实现高效、高选择性的NO3-转化为NH3，并建立界面水结构、H*利用率与催化性能之间的定量关系。结论：CuYbSA@C催化剂在-0.6 V下实现了39.75 mg h-1 mgcat-1的NH3产率和94.5%的法拉第效率。机理研究表明，Yb单原子促进水的吸附与解离，实现定向H溢流，降低含N中间体加氢能垒。研究成功建立了界面K·H2O比例、H*利用率与催化性能之间的定量正相关关系，提出了串联双位点催化机制，为从原子尺度设计稀土促进型电催化剂提供了新范式。