ACS Catalysis | BOₓ–La电子相互作用调控实现稳定抗水解丙烷氧化脱氢

本文针对丙烷氧化脱氢（ODHP）反应中硼基催化剂活性硼物种易水解流失导致失活的问题，提出了通过稀土镧（La）与硼氧物种间的电子相互作用来稳定催化剂的策略。研究背景是丙烯作为重要化工原料需求增长，而ODHP路线具有能耗低、积碳少等优势。研究目的在于开发高稳定性、高选择性的硼基催化剂。通过对六硼化镧（LaB₆）进行可控表面氧化，成功构筑了具有BOx/LaBxOy/LaB₃O₆多级连续界面的新型催化剂。实验结果表明，该催化剂在530°C下实现了94.9%的烯烃选择性和25.9%的丙烷转化率，并保持了1000小时的连续稳定运行，失活速率常数仅为0.0004 h⁻¹，性能位居国际前列。机理研究发现，La物种向活性硼物种的电子转移缓解了硼位点的缺电子状态，从而有效抑制了水分子的亲核进攻和水解流失。结论指出，这种梯度多界面电子调控策略为设计高稳定性硼基催化材料提供了新思路，拓宽了金属硼化物在催化领域的应用。