李灿院士领衔！内蒙古大学「长江学者」刘健院长JACS丨仿生质子中继纳米反应器高效光合成H₂O₂！

背景：传统光催化合成H₂O₂受限于电荷复合、O₂溶解度低、质子扩散慢及PCET动力学迟缓等问题。研究目的：受天然细胞中质子泵和限域空间启发，通过构建空心CdS@聚多巴胺纳米反应器，整合仿生质子中继与纳米限域结构，以提升光催化H₂O₂合成效率。结论：该纳米反应器中，PDA壳层的儿茶酚/邻苯醌氧化还原对作为可逆质子中继，加速了质子耦合电子转移过程；空心多孔结构增强了光捕获、反应物富集和产物扩散。在可见光、纯水条件下，H₂O₂产率达3.24 mmol gcat⁻¹ h⁻¹，太阳能-化学能转化效率1.2%。原位光谱、EPR、DFT等证实其单电子逐步ORR路径及PDA辅助质子转移机制。将该催化剂封装于海藻酸钠水凝胶后，可在自然阳光下稳定生产H₂O₂，具备实际应用潜力。