「国家级青年人才」刘韬领衔！上海交通大学/同济大学韦广丰最新Nature子刊丨界面调控提升LiOH基锂氧电池OER！

本文针对LiOH基非水锂氧电池充电过程中析氧反应动力学迟缓及副反应严重的问题展开研究。研究背景是LiOH基体系具有四电子反应和理论高能量密度等优势，但LiOH分解动力学缓慢，常伴随低OER法拉第效率和副产物生成。研究目的是揭示LiOH分解的活性氧物种来源及副反应机制，并提出界面调控策略。研究构建了FeCoNi-LDH催化剂与TMS电解液体系，通过在线质谱、原位光谱、同位素标记和DFT计算，发现关键活性氧物种为表面结合*OH和羟基自由基∙OH，而非单线态氧¹O₂。碳腐蚀贡献约65%的CO₂副产物，是充电不可逆的主要来源。结论指出，通过优化催化剂Co中心活性位、界面水含量、抗氧化溶剂和导电体，可将羟基物种引导至目标OER路径，减少Li₂CO₃积累，为设计长寿命LiOH基锂氧电池提供了系统的界面调控框架。