「国家杰青」黄富强领衔!中科大章根强/理化所夏静Angew | 孪晶界 Cu₂位点富集中间体高效制备尿素!
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2026-07-14 08:30
文章摘要
本研究针对传统Bosch-Meiser尿素合成工艺高能耗、高碳排放的问题,提出了一种电催化合成尿素的新策略。研究目的旨在通过缺陷工程构建富含孪晶界的有序Cu纳米线催化剂,解决电催化CO2与NO3-偶联制备尿素过程中选择性差和法拉第效率低的瓶颈。结论表明,该催化剂利用孪晶界诱导的压缩效应形成Cu2-pair pockets,实现了关键中间体(CO和含氮物种)的空间富集与接近,从而显著促进C-N偶联。在优化条件下,该催化剂实现了61.81%的法拉第效率和5.80 mg·h-1·cm-2的尿素峰值产率。研究还成功将催化剂应用于两电极流动电解池,实现了尿素与甲酸的联产,并验证了其在大面积电极(25 cm²)上的可行性。该工作首次揭示了孪晶界Cu2位点通过调控中间体空间邻近效应促进C-N偶联的机制,为设计高效多原料共电催化体系提供了新的思路,有望实现常温常压下CO2和废硝酸盐的资源化利用。
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