泡一泡“活”过来!清华「国家高层次青年人才」刘礼晨/肖海,重磅Nature Catalysis!

顶刊收割机 2026-07-14 08:30
文章摘要
背景:乙烯作为全球产量最高的化学品之一,其传统生产工艺能耗高、碳排放量大。乙烷非氧化脱氢(EDH)虽是一种前景广阔的低温替代路线,但受热力学平衡限制,仍需在高温下运行,这极易导致催化剂积碳和金属烧结,尤其是沸石封装的多金属团簇在反应-再生循环中面临原子迁移导致组成不均一和不可逆失活的关键挑战。研究目的:本研究旨在揭示并解决MFI沸石内封装K-Pt-Sn团簇在EDH反应-再生循环中因K和Sn物种迁移导致的失活问题,并开发一种有效的再生策略以恢复和提升催化剂的活性与稳定性。结论:研究发现,K和Sn在循环过程中向沸石表面迁移,导致内部活性位点组成失衡,加速积碳和失活。通过简单的水浸泡处理,成功实现了K和Sn物种的再分布,构建了组成均匀、结构稳定的最优亚纳米K-Pt-Sn活性位点。该催化剂在650°C下展现出极高的乙烯产率(>20%)、超过99%的选择性,并在11次反应-再生循环中实现了超过3600小时的超长稳定寿命。该工作强调了在多金属催化剂开发中管理原子迁移的重要性,为设计高性能、长寿命的烷烃脱氢催化剂提供了新策略。
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